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        大連化物所研發出整體成型的碳納米催化劑

        2021-07-06 大連化學物理研究所
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          近日,中國科學院大連化學物理研究所電鏡技術研究組副研究員劉岳峰等設計并制備出整體成型的碳納米復合催化材料,用于連續式工況條件下高效催化轉化工業氣中高含量硫化氫。該材料適用于高氧氣含量、高CO2含量、高水汽含量等復雜工況條件下的硫化氫選擇氧化工藝,具有優異的高附加值硫產物選擇性和反應穩定性。

          硫化氫(H2S)的超精度脫除在石油煉制、天然氣凈化和煤化工等領域具有重要作用。然而,目前采用的H2S選擇性氧化催化劑具有不耐水汽和雜質氣等問題,導致催化劑的活性與穩定性能較差,特別是在連續式反應工藝中該問題更為突出。因此,設計出一種在復雜條件下具有高催化活性、高硫選擇性、優異抗雜質氣體特性的針對連續式H2S選擇性氧化的催化劑,具有重要的應用價值。

          納米碳材料因其具有獨特的表面化學性質和優異的催化性能,在H2S選擇性氧化中獲得廣泛研究,但由于過度活潑的活性中心和反應強放熱特征容易導致產物過度氧化成SOx。研究團隊在前期工作的基礎上(ACS Catal.,2016;J. Mater. Chem. A,2020;J. Hazard. Mater.,2021),對氮摻雜的整體式碳材料進行磷酸鹽表面修飾,在保證原有轉化率(>97%)的基礎上,顯著提高了產物的選擇性,其催化劑的單位質量活性可達503 gsulfur/(kgcat·h)。此外,該催化劑在包含雜質氣(高濃度CO2、O2、水汽分壓以及SO2)的反應氣氛中,仍能夠保持其優異的催化活性和穩定性。結合XPS、程序升溫等表征手段,以及動力學分析和理論計算,團隊發現引入的磷基團與作為反應活性中心的吡啶氮位點之間存在相互作用,這種作用能夠抑制O2分子在活性位點上的吸附和活性,從而避免了過度氧化的發生,并提高了產物選擇性。該研究為設計具有復雜反應環境下的高活性脫硫納米碳催化劑提供了新思路。

          相關研究成果以Heteroatom-Doped Monolithic Carbocatalysts with Improved Sulfur Selectivity and Impurity Tolerance for H2S Selective Oxidation為題,發表在ACS Catalysis上。該成果形成的專利“一種硫化氫選擇性氧化脫除催化劑及其制備方法與應用”獲得國家發明專利授權。研究工作得到國家自然科學基金、遼寧省“興遼英才計劃”、中科院青年創新促進會等的資助。

          論文鏈接 

        該團隊研制的宏觀成型納米碳復合催化材料表現出優異的H2S選擇氧化成硫磺的選擇性、穩定性以及抗雜質氣體特性

        打印 責任編輯:張芳丹

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