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        福建物構所二維導電MOF電催化CO2研究獲進展

        2021-07-06 福建物質結構研究所
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          近年來,利用可再生能源產生的電能,將CO2電還原為各種高附加值化學品,是一條具有前景的實現碳平衡的路徑,因而得到學界廣泛關注。目前,大多數催化劑是將前驅體經過高溫裂解后,將得到的碳基材料應用在電催化中,但其存在活性成分復雜、分布不均勻、機理難研究的問題。金屬-有機框架(MOFs)材料作為一類新型的晶態多孔材料,具有結構精確、二氧化碳吸附富集能力強的優點,是一類理想的CO2電還原材料。然而,由于大多數MOFs較差的導電性和結構穩定性,使MOFs電催化CO2的效率仍較低。
          近日,中國科學院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室曹榮和黃遠標團隊在科學技術部重點研發計劃、國家自然科學基金項目、中科院戰略性先導科技專項、中科院青年創新促進會優秀會員的資助下,選用具有大環共軛結構的八羥基酞菁鎳分子作為配體,通過溶劑熱方法合成得到二維導電MOF。將其經過超聲剝離后,得到超薄二維納米片,厚度為1.65 nm左右。材料具有優良的本征導電性(4.8′ 10-5 S m-1)。將該MOF直接應用于CO2電還原測試體系中,CO選擇性最高可達98.4%,CO部分電流密度最高可達34.5 mA cm-2,超過了目前報道的MOFs催化劑并能夠媲美碳基單原子催化劑。同時,其在較寬的電位區間內(-0.65 V ~ -1.1 V vs. RHE),催化劑均能實現90%以上的CO選擇性。通過對比反應前后催化劑的基礎物化表征,以及進行同步輻射X射線吸收譜擬合及小波變換,分析電催化過程中節點的配位模型變化過程,證明經過電催化過程后,MOFs結構仍得到很好地保持,材料具有優秀的結構穩定性。
          該工作表明,晶態材料可實現高效的電催化活性和結構穩定性。同時,研究人員通過將具有高效催化活性的酞菁分子引入多孔晶態材料中,在均相分子催化劑和異相多孔催化劑中間搭建了橋梁,為后續設計新型的晶態電催化材料、研究CO2電還原反應機理提供了新的思路。相關研究成果發表在Angew. Chem. Int. Ed.上。
          近年來,該團隊致力于設計多孔導電框架材料(MOFs或COFs)及其衍生物應用于CO2電還原研究,已取得了一系列進展。

        導電酞菁基MOF電催化CO2為CO及與其他MOFs催化劑活性對比圖

        打印 責任編輯:張芳丹

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